十二月，武宗曾与宰相议论选举，武宗认为抑制公卿子弟不宜过分，李德裕也主张朝廷显官，须是公卿子弟，因为他们从小熟悉朝廷仪范、班行准则，而寒士本不熟悉。李德裕看到进士和考官关系密切，恐怕由此会导致进士只考虑考官的私惠，忘记了国家教化的恩德，又可能“树党背公”，朋比勾结。因此他奏请武宗，进士及第后只允许一次参见有司，以后不得聚集参谒，不许去私第设宴，并请求罢去耗费很大的曲江大会。
君臣协力禁断佛教
唐武宗崇道反佛，道士赵归真很受武宗亲信。谏官担心他干扰朝政，纷纷上疏规谏。在延英殿议事时，李德裕也劝谏武宗禁止赵归真出入禁中，武宗不以为然。李德裕进一步指出说：“小人见势利所在，则竞相奔投真门，如夜蛾之投烛。听说近日以来，投入真门的人，车马辐凑。愿陛下深戒之！”在对待道士的问题上，君臣意见不合，但在对待佛教的问题上，君臣的态度却是一致的。
李德裕一贯反对佛教的蠹政害民。早在长庆四年（公元824年）十二月，就极力反对滥度人口为僧尼。徐泗观察使王智兴借口给敬宗祝贺诞辰，获敬宗恩准，于泗州置戒坛，度僧求福。自宪宗元和以来，已敕禁度人为僧尼，此禁一开，人们从四面八方纷至沓来，江、淮地区来的人最多，只要交二千钱，即可落发为僧尼。其实王智兴以为天子求福为名，自己从中牟取厚利是实。李德裕知道后，立即奏状以论其奸：“泗州有坛，户有三丁，必令一人落发，意欲规避王徭，影庇资产，自正月以来，落发者无虑数万。给牒即回，别无法事。”他进一步指出，“若不特行禁止，比至诞节，计江、淮以南失六十万丁”。状奏朝廷，敬宗下诏禁止。此后不久，僧人又谣传毫州出现了“圣水”，说病人喝了即病愈。江南一带去求取“圣水”的人络绎不绝，甚至壅塞了道路。平均每二三十家都雇一人去取，一斗水卖钱三千，坑害了不少人。李德裕一面在关津设卡，劝阻制止去取“圣水”的人群，一面奏状朝廷，并向朝廷建议下令填塞所谓的圣水。时裴度任辅相，闻状后下令填塞所谓圣水，从而打击了“妖僧”的不法行为。到了会昌年间，李德裕位居宰辅，倍受武宗亲重，因此，君臣协力，大力禁断佛教。
李德裕辅政不久，就逐渐开始了禁佛。从会昌元年，因李德裕等人的奏请，先后沙汰了部分僧尼，拆毁了天下小寺山房、兰若等，对僧尼的一些活动也进行种种限制。会昌二年，曾下令发遣“保外无名僧”，不许置“童子沙弥”，并令原是“杂工巧”和不修戒行的僧尼还俗；同时，还下令不许僧尼无限制地占有奴婢，规定僧限留奴一人，尼留婢二人。会昌三年，废除了摩尼寺，杀摩尼师，财产没入官府。会昌四年，下令各寺院禁供奉佛牙，并拆毁天下山房、兰若、普通佛堂和村邑斋堂，凡所拆毁寺院的僧尼一律勒令还俗，送归原籍等等。
大张旗鼓地禁断佛教则是在会昌五年。
会昌五年三月，敕令不许天下寺院私置庄田，并下令调查天下寺院奴婢和财产的占有情况。从四月起，下令凡50岁以下的僧尼不论有无官照，都勒令还俗，并遣送原籍。
七月，下令并省天下佛寺，大力沙汰僧尼。在全国范围内展开了大刀阔斧的毁佛运动。李德裕先是奏请武宗大力拆除过多的寺庙，又奏请将所废佛寺铜佛像、钟磬交付盐铁使铸钱，铁佛像则交付本州用以制造农具，另将金、银、玉石佛像销毁后交付度支。另外还下令，衣冠士庶之家所有金、银、铜、铁佛像，自敕令颁布之日起，限一月之内交付官府，如违抗不交，将依禁铜法处分。武宗一一准奏。毁佛的诏令下达之后，李德裕奉制力行，并派出御史乘驿去各地督促检查。
在会昌禁佛中，李德裕的态度坚定而严厉。有的官员认为毁佛太过火，指责非难。主客郎中韦博指责政令太暴，李德裕把他出为灵州道节度副使，打击了反对派，从而保证了禁佛运动的顺利进行。
八月，武宗颁发诏书，陈述了佛教的弊病，并高度评价了李德裕及中书门下的奏议。
会昌禁佛是继北魏太武帝、北周武帝之后对佛教的又一次沉重打击。它沉重地打击了日益盛行的寺院经济，解放了劳动力，也符合人民的愿望。
功成北阙骨葬南溟
为了储备物资，加强边防，会昌五年（公元845年）九月，经李德裕建议而设置了“备边库”，要户部每年从赋税中储入钱帛十二万缗匹，度支从盐铁税中储入钱帛十二万缗匹，第二年减少三分之一；凡是各道进奉的助军财货也一概储入，并以度支郎中主管此事。
武宗曾与李德裕论及朋党一事，李德裕列举了太宗与房玄龄、杜如晦合计国家大事等事指出：“如今所谓的党，诬善蔽忠，附下罔上，以趋权势，昼夜合谋，争当美差，同流的则给予支持，道不同的则给予压抑。”李德裕性情孤峭，不肯与势门相来往，一向厌恶朋党，在他执政期间断绝附会，门无宾客。
李德裕在执政期间，中书省的职能作用发挥较好，因而宦官的势力被削弱了。早在会昌二年四月，大宦官头子仇士良见武宗日益亲重李德裕，害怕宦官失去权势，便散布流言蜚语，称宰相与度支商定，要削减禁军衣粮和马草料等费用，欲以此激怒禁军闹事。李德裕闻讯后立即向武宗面奏此事。武宗很愤慨，马上召左、右神策军说明并无此事。仇士良的阴谋被揭穿以后，只好惶恐地向武宗谢罪，不久仇士良谢病去职。在他死的第二年，便被追夺官爵、籍没财产。宦官们对此大为不满，在武宗面前一再诋毁李德裕，诬蔑他专权。牛党之中的白敏中之徒也乘机唆使韦弘质上疏，说中书权重，三司钱谷不应由相府兼领。宰相论奏说，大臣是国家的股肱，钱谷是国家的根本，应由宰相兼领，并说韦弘质上疏，与朋党有关。韦弘质遂被贬官。
会昌六年（公元846年）三月，唐武宗病故，由李德裕摄冢宰。宦官拥立皇太叔光王李忱，是为宣宗。宣宗也以李德裕勋业素高，权重而专。在即位之日，李德裕在太极殿奉册。事后，宣宗对左右说：“刚才在我身边的难道不是太尉吗？当他每次看我时，都使我毛发洒淅。”四月，在宣宗听政的第二天，李德裕被贬出朝，以门下侍郎、同平章事，充荆南节度使。李德裕执政多年，位重功高，众官见他被罢斥如此之快，莫不惊骇。五月，翰林学士白敏中为宰相，他做了宰相之后，牛僧孺、李宗闵等五人同日升迁。九月，李德裕又被解除平章事，贬做东都留守。接着白敏中党徒李威又检举李德裕辅政时的过失，不久，又贬李德裕为太子少保，分司东都。
大中元年（公元847年）九月，吴汝纳到京城诉讼李德裕，称李绅诬奏其弟吴湘赃罪，李德裕枉法附会李绅。原来在会昌五年正月，淮南节度使李绅奏说江都令吴湘盗用程粮钱，又强取颜悦女为妻，据此奏为死罪。有人认为冤枉，朝廷派监察御史崔元藻等人复审，结果是盗程粮钱属实，娶妇一事与前案不同。李德裕以为不当，贬崔元藻为端州司户，依李绅议处死吴湘。李德裕失势了，吴汝纳乘机诉冤。宣宗令复审此案，白敏中以李德裕谬断刑狱，翌年冬，把他贬为潮州司户。
大中三年（公元849年），李德裕自洛阳由水路南行，赶赴潮州。当船行至汩水时，想到屈原对楚怀王赤胆忠心，却因谗言被流放，怀恨投汨水而死，他吊古怀今，无限伤感，当即赋诗一首，其诗云：“远谪南荒一病身，停舟暂吊汨罗人……”以寄情怀。当年九月，到达潮州不久，又贬为崖州司户。
李德裕执政时，疾恶朝中朋党，奖拔孤立无援的寒素之士，士人对他颇有好感。李德裕谪贬崖州的消息传开后，不少士人吟诗作赋，致有“八百孤寒齐下泪，一时南望李崖州”的诗句，表现了士人对他的怀念之情。
大中四年（公元850年）正月，李德裕抵达崖州（今海南海口东南）。他心情忧郁，独自一人登上崖州城楼，举目四望，只见青山环绕，一片荒凉，不由得触目神伤。又想到自己远离朝廷，心情怆然。于是感而有作：“独上高楼望帝京，鸟飞犹是半年程；青山所欲留人在，百匝千遭绕郡城。”同年十二月，李德裕郁郁而死，时年64岁。
咸通元年（公元860年），唐懿宗从延资库（即备边库）路过，见锦帛堆积如山，问左右，有人回答说：“宰相李德裕以天下每年的度支备用之余，尽实于此。所以从那以后，边廷有急，开支就没有缺乏了。”当知道李德裕以吴湘狱贬死崖州时，懿宗说：“像这样大的功劳，一点小罪怎么够得上杀头呢！”右拾遗刘邺又上表盛赞李德裕的功绩，于是懿宗下诏恢复李德裕原太子少保、卫国公的官爵，并赠官左仆射。
李德裕历仕宪、穆、敬、文、武、宣宗六朝，他兴利除弊，锐意进取，多所建树。可惜一代名相却因朋党倾轧而“功成北阙，骨葬南溟”。
