此后，帕斯卡尔知道自己的岁月已经不多了，他才三十多岁，看起来却像一个老得多的人。他在身体和精神两方面都备受折磨。他写了有关宗教奇迹的一些笔记，并着手写一本基督教的辩护书，反对和说服那些志得意满、自以为是的天主教徒，尤其是说服那些怀疑论者和自由思想家，这就是他死后以《思想录》为名结集出版的着作。他还写了别的一些短作品。他已经在本国和国外都是名人，并继续从事科学研究工作。他应罗安奈公爵之求，向欧洲学者悬奖解决摆线的问题，却没有得到满意的答案，最后只好还是由他自己的解答得奖，用奖金来印出这些解答。
１６５９年２月，他又陷入重病，使他几个月都卧床不起，几乎不能从事任何理智活动。他写下了《祈求上帝使我正确地对待疾病》一文，疾病把他拖回到那种完全宗教化的心境，一些学者把这称之为“第三次皈依”。他更加内向了，也更加孤独了，过着一种禁欲的生活，并竭尽所能地帮助穷人，后来他身体又稍微好了一阵，这时又发生了誓约书的事件。她妹妹因之而死，他也反对签字，但并未能使修道院人接受他的主张。此后，他不再参加宗教派别的纷争，而只跟自己的上帝对话。“仅仅在上帝中和为上帝爱一切事物”。
在他生命的最后一年，他还做了一件有益公众的事：他和罗安奈公爵发起用公共马车来承担巴黎的一部分交通运输，他亲自起草文件、设计路线和车辆，１６６２年３月，第一辆公共马车在巴黎的街道上出现，票价便宜，这对许多没有自备马车的人无疑是方便有利的，而且减少了车辆的拥挤。
他自己的生活越来越简朴，经常食而不知其味，他不断把自己的财产、金钱以及衣物施舍给穷人，收留一家穷人住在他的寓所里，他帮助不知姓名的流浪少女，他卖掉了他的车和马，许多家具和珍贵藏书。他效法耶稣，说：“我热爱贫穷是因为他热爱它……我热爱财富是因为它给了我帮助悲惨不幸者的手段。”
１６６２年６月，他的身体继续恶化，移居到他姐姐的家中，他镇定地忍耐着，等待那最后的时刻。８月５日他立下遗嘱，８月１７日病势急转，神智不清，接受了临终圣礼，８月１９日晨一时溘然而逝，终年三十九岁。他最后的遗言是：“上帝，请不要抛弃我！”
帕斯卡尔的三次皈依，第一次是随同家人，第二次则完全是个人的行动。第一次是理智的，第二次则是神秘的；第一次是冷静的，第二次则是狂热的；第一次是皈依于较重精神生活的冉森教派，第二次则是皈依于他所神秘地瞥见的“耶稣基督的上帝”；第一次皈依之后他并没有明显改变他的生活方式，并且在随后不久就开始了一系列的科学试验；第二次皈依则极大地改变了他的生活方式，他不久就退隐于波·罗雅尔修道院，过着刻苦的生活。而第三次皈依则是最后的、面对死亡的、完成式的，比较平静和安详的一次皈依，甚至看不出有明显的皈依痕迹，它只不过是给帕斯卡尔的生命最后地打上了一个宗教的句号。
帕斯卡尔留下的着作并不太多。而且他的两部主要着作《致外省人书》和《思想录》都是未完成的（虽然这种未完成在某种程度上反而增添了它们的魅力）。我们可以把他的着作分为以下几类：
第一类是他的科学着作。这些着作又可分为两个方面：一是数学方面的着作，一是物理学方面的着作。前者如《论圆锥曲线》、《算术三角形论》、讨论轮盘赌中的概率论计算的一些文章和讨论摆线求积问题的一些信件、片断等。后者如《关于真空的新实验》、《真空论》、《空气的重力》、《流体的平衡》等文章和信件。这些文章、论着大都不长，且许多都是他逝世后才刊行的。
第二类是他讨论科学知识之外的一些问题的短文和信件，主要涉及人生、信仰、宗教与科学精神等。下面我们约略把其中一些重要文章的内容介绍一下：
《论权威——〈真空论〉序》写于１６４７年，正是在帕斯卡尔做了真空试验之后，当时的经院学者崇拜古代的权威，恪守亚里士多德“自然畏惧真空”之说，不承认有真空存在。帕斯卡尔在此文中从区分两种学科入手，认为有一类学科如历史、古代语言、神学可以以古代人做权威；而另一类学科如数学、自然科学则不然，它们必须依据实验和推理来扩大和完善。他认为科学是发展和进步的，人类与人类个体有着相对应的发展，人类知识的成长类似于一个人知识的增长，所以，古人倒是幼稚的孩子，他们的知识构成人类知识的童年，而今人才是成熟的成年，他们知道的比古人要多，要完善。
《论神恩——致罗安奈小姐的信》写于１６５６年，共九封，本书仅摘选了其中五封。罗安奈小姐是帕斯卡尔好友罗安奈公爵的妹妹，有些研究者认为她与帕斯卡尔曾相爱过，但也有另一些人断然否认（例如莫里亚克）。在这几封信中，帕斯卡尔主要讨论了神恩的问题，所谓神恩，就是认为人类并不能普遍地得救，只有被遴选的少数人凭借上帝的特殊恩宠（神恩）才能得救。在这些信中，表现出一种强烈的渴望摆脱尘世生活的宗教气息。
帕斯卡尔另两篇讨论疾病和死亡的文章也表现出强烈的宗教气息。《论死亡——致比里埃夫妇的信》写于１６５１年帕斯卡尔父死之后，是他写给姐夫、姐姐的，在信中他认为，基督徒的生命是只有死才能结束的一次终身的祭献，死是完成，在耶稣那里，死是可爱、圣洁、甜蜜的，我们要在上帝那里得到安慰。《论疾病——就疾病的真正好处求教上帝的祈祷》写于１６５９年，正是他身体极度恶化，濒临死亡状态时所写，他向上帝祈祷，并不是要求免除痛苦，而是要求在没有认识到上帝的精神前不失去这种痛苦，他祈求神恩，祈求心的皈依，考虑疾病既是灵魂之恶的惩罚，又是它的救药。
《谈埃比克泰德与蒙田——与德·沙西先生的谈话》常常被看作是他后来写的《为基督教的辩护书》（即《思想录》）的一个纲要，或一个主要动机。这场谈话发生在１６５５年，沙西是冉森派的波·罗雅尔修道院的神父。帕斯卡尔认为埃比克泰德和蒙田两人是世上两种最有力学派的最伟大辩护人，埃比克泰德正确的方面在于他认识到人的使命在于追求和遵循上帝（神），但当他以为人有力量凭自身追寻到上帝和得到幸福时，就不免流于骄傲和自负了；相反，蒙田这个怀疑论者则很好地认识到人的无能为力，但当他逃避痛苦和死亡，不去努力追寻上帝和永恒时则又流于怠惰了。帕斯卡尔认为要同时看到人的崇高使命和人的软弱无力才能看到真理。他后来在《思想录》中，反复地论述了这一人的悖论：即人是伟大崇高的，又是卑鄙渺小的，是可以达到幸福的，又是处于十分悲惨的状况的。
《论几何学精神和说服的艺术》作于１６５７年左右。这是一篇着名的有关认识论、科学哲学的论文，全文分两个部分，作者在第一部分中，以几何学为范例，论述了发现和证明真理以及辨认真伪的方法，指出人们在定义问题上存在的一些错误，谈到人们怎样难于直接占有真理，而只能从反面，从把在他们看来与虚假相反的东西确定为真理，以及谈到无限性的问题和认识无限对于认识人生和上帝的意义。在第二部分“说服的艺术”中，帕斯卡尔认为人的灵魂有两个接受别人意见的入口，即理智和意志，而且人们更多地去接受他们意欲、喜欢的东西而非他们不得不承认对的东西。因此说服的艺术就是既要使人信服又要使人满意的艺术，但后者的原则太不固定，太微妙，所以帕斯卡尔只限于提出有关前者，即诉诸人们理智的说服艺术的一些规则。
《论贵人的身份》是一篇重要的有关帕斯卡尔的社会政治和正义思想的文字，反映了帕斯卡尔的人格平等观念，这是他晚年与一位年轻的公爵三次谈话的记录。他认为贵族和国王在自然、本性上并不高于他们的臣民或属下，所以无权傲慢和暴戾。世上有两种高贵，一是人定的，一是自然的，我们对人定的高贵（如高官显爵）只给予外表的、礼仪的尊敬，而对自然的高贵（如学识德性）则给予内心的、自然的尊敬。
第三类就是他的两本主要着作《致外省人书》和《思想录》了，《致外省人书》的写作背景和动机前已述。此文可能是帕斯卡尔与阿尔诺、尼古拉等人共同讨论而由前者执笔的，其中包含阿尔诺等人的意见，但主要的思想，尤其是风格，则是属于帕斯卡尔的。这些信是假托一个来到巴黎的外省人写给他的乡人的，其内容大致概述如下：第一至第三封信，作者装作是一个不懂神学的真诚的普通人，试图弄清阿尔诺与耶稣会争论的背景和问题的实质，从而介绍和分析了阿尔诺的观点和反对他的理由；第四封开始抨击耶稣会的观点，提出了一套人性理论，讨论了“现实的恩宠”的问题；第五至九封抨击了耶稣会在决疑论上表现出来的虚伪和松弛的道德；第十封，确定外在的事功是否真的能代替对上帝的奉献的问题；第十一至十四封，还是抨击耶稣会的道德哲学，调子更凶猛了；第十五至十六封，扞卫自己和波·罗雅尔修道院；第十七、十八封回到开始的主题，即讨论神恩问题和冉森派五个被谴责的命题。
《致外省人书》的意义和影响，更多的是在文学方面而非宗教方面。它被誉为古典主义散文的典范。它行文清楚、简洁、精炼、准确，结构严谨而又富有变化；风格质朴、单纯。读来富有优美感和新鲜感。甚至不同意帕斯卡尔许多观点的伏尔泰也说：“第一部天才的散文作品是《致外省人书》，其中包含着所有类型的雄辩。
从它开始了确定我们语言的时代。”
