二战结束后，冯·诺伊曼担任高级研究院计算机研究所所长，同时继续在美国海军武器实验室等军事机关服务。1954年10月，他被任命为美国原子能委员会委员，便于次年辞去了在高级研究院的职务，从工作、生活了23年的普林斯顿迁居到华盛顿。
冯·诺伊曼是个世界主义者，然而，成为美国公民却是他自己的选择。在政治和决策方面，他很少站在所谓“自由主义”这一边。他有时还站出来主张对苏联发起一场预防性的战争。在1946年，原子弹试验遭到了持反对意见者的批判，但是冯·诺伊曼却认为它们是必需的。他不同意奥本海默反对氢弹爆炸计划的意见，而且敦促美国在苏联掌握它之前就着手建造。然而在一次国会的安全听证会上，他说：“奥本海默是以良好的愿望反对这个计划的，但是一旦作出继续制造氢弹的计划，他的意见就是很有建设性的”。他坚信奥本海默是一个靠得住的人。
他作为原子能委员会的成员，不得不思考某些不可思议的问题。他推动联合国去研究世界范围的放射性效应。早期太平洋原子弹试验的放射性外逸事件中，死亡一人，并使200人受伤，这件事引起了全世界的关注。冯·诺伊曼将这次事件与日本的某一次渡船事件造成的损失作了对比，渡船事件中有1000人死亡，损失大大超过前者；于是他断言：为了用先进的技术来装备工业，承受某些尽可能小的损失看来是不可避免的。
冯·诺伊曼曾从N·维纳（控制论的创始人）处了解到中国的情况，并产生了到中国访问讲学的愿望。1937年5月，维纳致函清华大学校长梅贻琦和数学系主任熊庆来，推荐冯，诺伊曼作为清华大学的访问教授。可惜两个月后，日本侵华战争全面爆发，他们的希望成了泡影。
